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中国科学院王亚韡课题组提醒微液滴气-液界面单线态氧的生成机制

日期:2025-08-07 来源:华体会体育最新登录地址

  1O2是一种重要的非自由基活性氧物种,在天然界广泛存在,并被大范围的使用在环境催化、化工、医疗等范畴。1O2可经过多种途径生成,最重要的包括光敏化、光催化、电催化、酶催化、过氧化物分化以及γ射线辐射等,这些途径均需要能量的直接输入。天然环境中,水体中可溶性有机质可作为天然光敏剂在天然光照射下生成1O2。

  近年来,很多研讨标明微液滴气-液界面存在超高电场,可电离水分子等发生超氧、双氧水、羟基自由基等活性物种,从而促进多种氧化复原反响的发生。团队对微液滴界面化学进行深入剖析后以为,微液滴界面的超高电场或许可以激起氧气(基态氧3O2)发生1O2。为验证这一假定,团队使用多重办法对气动喷雾和干冰造雾微液滴进行了剖析。首要,经过1O2特异性荧光探针结合共聚集激光扫描显微镜,直接观察到微液滴中荧光液滴的生成,且微液滴的粒径越小其单位面积的荧光信号越强;其次,经过电子自旋共振检测到了微液滴中1O2的信号,该信号在单线氧猝灭剂或氮气条件下均遭到按捺。特别地,团队使用稳态/瞬态荧光光谱仪直接对在检测池中原位生成的微液滴进行了近红外光谱检测,直接观察到1270 nm处1O2的特征荧光信号,为微液滴中1O2的发生供给了最直接的依据。18O 符号试验证明1O2仅来历于氧气,而•OH仅来历于H2O,H2O2则有H2O和O2两种来历。理论核算标明,微液滴外表超高电场效果下发生的激起态水合电子(e−(aq))可经过能量转移将氧气从基态激起至单线态,试验成果也标明增加水合电子保护剂可明显促进微液滴中单线态氧的生成。

  综上,本研讨初次发现微液滴气-液界面可在漆黑下发生单线态氧并提醒了其生成机制。该发现填补了微液滴化学的重要空白,也为单线态氧的天然来历供给了新见地,成果为了解大气气溶胶化学和环境微界面污染物转化等均具有极端严重启示。

  论文榜首作者为李菲菲博士,吕继涛副研讨员和王亚韡研讨员为一起通讯作者。研讨工作得到了国家重点研制方案、中国科学院战略性先导科技专项和国家天然科学基金立异研讨集体等项目的支撑。

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